近日，吉林大学物理学院新型电池物理与技术教育部重点实验室孟醒副教授团队在二维过渡金属碳化物/氮化物/碳氮化物（MXenes）氧化行为的理论计算研究方面取得重要进展，相关成果以“Theoretical insights on potential-dependent oxidation behaviors and antioxidant strategies of MXenes”为题，于2024年11月21日在线发表在《自然:通讯》（Nature Communications, DOI: 10.1038/s41467-024-54455-z）上。

MXenes是一类新兴的二维材料家族，化学式为M_n+1X_nT_m，M表示过渡金属，X代表碳或氮，T为外层表面官能团。该材料家族包含百万个潜在成员，有着丰富的电子、化学和机械性能，在水系电池和电催化等领域展现出广阔的应用前景。研究人员普遍关心MXenes是否会因与周围环境相互作用而发生氧化降解，引发性能下降甚至损坏。现有研究表明，在电化学反应过程中，环境水分子与电极电势显著影响着MXenes材料的氧化行为。然而，MXenes材料的氧化机制及其对电极电势的依赖性仍未得到充分理解，严重阻碍了它的实际应用与推广。因此，亟需发展一种简单有效的理论模型评估其在工况条件下的稳定性，为优质MXenes电极材料的设计与选取提供科学指导。

本研究从电催化反应的视角切入，系统解析了 MXenes 氧化动力学行为及其反应机制，成功解构了该材料复杂的氧化过程。通过恒电位从头算动力学模拟，发现水分子对MXenes金属位点的亲核攻击是MXenes氧化降解的核心过程，并具有显著的电势依赖性，类似于析氧反应。结合析氧反应路径的类比分析，利用巨正则自由能，精确计算出MXenes的氧化电势，从而实现了根据电化学工况要求筛选抗氧化性能优异MXenes材料的目标。此外，本研究发现MBenes（二维过渡金属硼化物）在水中展现出与MXenes相似的氧化动力学行为，预示着这两类材料可能具有相同的氧化机制。当前研究从原子尺度揭示了水分子通过与金属表面相互作用驱动氧化的基本机制（图1），提出含水环境下MXenes稳定性的评估方案，为相关材料的设计与筛选提供了理论支撑。

图1  MXenes在水环境中氧化过程的示意图

文章第一作者为吉林大学物理学院2024级博士研究生田玉苗，通讯作者为吉林大学物理学院孟醒副教授，共同通讯为吉林大学物理学院杜菲教授和李全教授、加州大学河滨分校吴建中教授和宾夕法尼亚大学Aleksandra Vojvodic副教授。该工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金和吉林省自然科学基金的大力支持。

全文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-54455-z

《Nature Communications》简介

出版商：Springer Nature

影响因子：14.7

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