近日，吉林大学物理学院高压与超硬材料全国重点实验室/综合极端条件高压科学中心邹勃教授团队杨新一课题组通过压强处理工程调控卤化铅金属-有机框架（MOFs）材料的结构畸变程度，首次在MOFs材料中实现了压强诱导的自陷态激子（STE）发射增强，并在压强处理后获得了可控多色发光和高质量的白光发射。相关成果以“Pressure-Promoted Self-Trapped Exciton Emission and White-Light Harvesting in Lead Halide Metal–Organic Frameworks at Ambient Conditions”为题发表在国际学术期刊《Laser & Photonics Review》上。

单相白光发射材料因其良好的发射稳定性和简单的制造工艺成为显示和固态照明的优秀候选材料。MOFs将有机和无机组分结合到一个配位系统中，可以同时提供多个发射中心，为实现单组分白光发射提供了良好的平台。STE态的形成可以提供优质的宽谱发射，是实现白光发射的有效策略。最近，通过在MOFs中设计可变形的卤化铅单元，已经成功地将STE发射从卤化物钙钛矿引入MOFs中。卤化铅MOFs不仅在整个可见光谱范围内具有宽带发射，而且表现出极高的结构稳定性，这对单相白光发射材料的制备至关重要。然而，在实现较高的发光效率和发光质量方面仍然面临巨大挑战。因此，优化色度坐标（CIE）和相关色温（CCT）对于在卤化铅MOFs中获得更高效的单相白光发射是非常必要的。

在这项工作中，杨新一课题组选择卤化铅MOFs-（[Pb₂Cl₂]⁺[TDC]²⁻[(CH₃)₂NH₂]⁺, TMOF-8(Cl)）作为研究对象，通过压强处理工程调整其晶体结构的畸变程度，实现了高质量的白光发射，其CIE坐标为（0.32，0.38），CCT为5777 K，显色指数（CRI）为85。此外，TMOF-8(Cl)在不同压强处理后，表现出从绿光到黄光的可调发射。从13.5 GPa释放压强后，可以获得4倍增强的橙红光发射。实验和第一性原理计算表明，压强处理后结构无法恢复到初始状态，保留了高压下Pb-s轨道与TDC²⁻配体能级之间增强的电子耦合，并增强了无机[PbCl]⁺单元和有机配体之间的氢键相互作用。在这两种因素的协同效应下，开启了从无机[PbCl]⁺单元向有机配体的电荷转移（CT）通道。通过调节STE和CT发射的相对强度，实现了可控多色发光和白光发射。本研究为MOFs材料中宽带STE发射的调制提供了新的视角，为开发高质量的单相白光发射材料提供了新思路。

吉林大学高压与超硬材料全国重点实验室博士研究生杨云峰为本文的第一作者，南开大学弱光非线性光子学教育部重点实验室博士研究生赵晓慧为共同第一作者，本文通讯作者为吉林大学高压与超硬材料全国重点实验室/综合极端条件高压科学中心王艺璇助理研究员、杨新一教授和邹勃教授。该工作得到了国家自然科学基金项目和国家重点研发计划项目的资助，同时也得到了上海光源同步辐射BL15U1线站和国家重大科技基础设施-综合极端条件实验装置B2线站的大力支持。

文章全文链接：

https://doi.org/10.1002/lpor.202401961